Stability Assessment of Perovskite Solar Cells through ISOS Protocols and Machine Learning

Abstract

El món s’enfronta a una crisi energètica creixent a causa de l’augment de la demanda d’energia, la industrialització accelerada i els efectes del canvi climàtic. L’increment dels fenòmens meteorològics extrems subratlla la necessitat urgent de reduir la dependència dels combustibles fòssils, les emissions dels quals acceleren l’escalfament global i esgoten recursos finits. En aquest context, les cèl·lules solars de perovskita (PSCs) han sorgit com una tecnologia fotovoltaica prometedora per afrontar aquests desafiaments. Les PSCs ofereixen avantatges respecte a les cèl·lules solars de silici convencionals, com ara altes eficiències de conversió, fabricació de baix cost i una excel·lent relació potència-pes. Això les fa atractives per a aplicacions terrestres i espacials. No obstant això, la seva comercialització es veu limitada per la seva inestabilitat en condicions operatives. Els materials de perovskita són molt sensibles a la humitat, l’oxigen, la radiació ultraviolada (UV) i les fluctuacions de temperatura. A més, la seva naturalesa com a conductors mixtos iònic-electrònics provoca migració d’ions, causant degradació estructural i pèrdua de rendiment amb el temps. Per tant, abordar aquests problemes d’estabilitat és clau per a la seva adopció a gran escala. Aquesta tesi investiga l’estabilitat de les PSCs mitjançant enginyeria avançada de materials, encapsulació innovadora i modelatge predictiu. En primer lloc, es presenta una estratègia d’encapsulació per avaluar la seva estabilitat en condicions reals. Es van analitzar nou resines epoxi comercials per determinar la seva compatibilitat química amb capes de perovskita halurada. Això va conduir al desenvolupament d’una estratègia d’encapsulació a temperatura ambient amb dues epoxis seleccionades: una com a capa protectora curable amb UV i una altra com a segellador de vores. Les PSCs encapsulades van mantenir prop del 100% de la seva eficiència inicial durant més de 1.500 hores d’operació a l’aire lliure en diverses ubicacions, incloent Espanya, Israel i Alemanya. A partir d’aquesta estratègia optimitzada, es va investigar la incorporació d’interfases bidimensionals de MXene a la interfície perovskita/capa de transport de forats. Els resultats van demostrar que aquestes interfases milloren l’extracció de càrrega i augmenten l’estabilitat en condicions reals a l’exterior. Un altre aspecte clau d’aquesta investigació és l’ús de l’aprenentatge automàtic per predir la durabilitat de les PSCs. Es van entrenar models d’intel·ligència artificial amb dades de proves de degradació en interiors, desenvolupant un marc predictiu per anticipar el rendiment a llarg termini en exteriors i optimitzar la durabilitat dels dispositius. A més, es va estudiar la influència de la migració iònica en l’estabilitat del dispositiu mitjançant el seguiment del punt de màxima potència combinat amb espectroscòpia d’impedància electroquímica. L’anàlisi en temps real de paràmetres com la fotocorrent, el fotovoltatge i el factor de farciment va mostrar que una major conductivitat iònica en condicions de baixa il·luminació (<1000 lux) es correlaciona amb una reducció de la resistència de derivació i una degradació accelerada. Finalment, es van realitzar proves de resistència in situ a l’estratosfera. Les PSCs de triple catió encapsulades van ser exposades a temperatures de –32°C a +32°C, alta radiació solar i baixa pressió, conservant entre el 68% i el 87% de la seva eficiència inicial. Aquests resultats validen les estratègies d’encapsulació i enginyeria d’interfícies en condicions properes a l’espai, destacant el potencial de les PSCs per a futures aplicacions espacials. En conjunt, els resultats d’aquesta investigació estableixen una base sòlida per al desenvolupament de PSCs més estables i eficients, avançant cap a la seva comercialització i contribuint a un futur energètic sostenible.

El mundo enfrenta una crisis energética creciente debido a la mayor demanda de energía, la rápida industrialización y los efectos del cambio climático. La frecuencia de eventos climáticos extremos resalta la necesidad urgente de abandonar los combustibles fósiles, cuyas emisiones agravan el calentamiento global y agotan recursos finitos. En este contexto, las celdas solares de perovskita (PSCs) han surgido como una tecnología fotovoltaica prometedora para abordar estos desafíos. Las PSCs presentan ventajas sobre las celdas solares de silicio, como alta eficiencia de conversión, bajo costo de fabricación y excelente relación potencia-peso, lo que las hace ideales para aplicaciones terrestres y espaciales. Sin embargo, su comercialización se ve limitada por su inestabilidad operativa. Los materiales de perovskita son sensibles a la humedad, el oxígeno, la radiación UV y las fluctuaciones térmicas. Además, la migración iónica dentro de la estructura provoca degradación y pérdida de rendimiento con el tiempo. Resolver estos problemas de estabilidad es clave para su adopción masiva. Esta tesis aborda estos desafíos mediante un enfoque que combina ingeniería de materiales, encapsulación innovadora y modelado predictivo. Primero, se presenta una estrategia de encapsulación para evaluar la estabilidad de las PSCs en condiciones reales. Se investigaron nueve resinas epoxi comerciales para evaluar su compatibilidad química con capas de perovskita halurada. Como resultado, se desarrolló una estrategia de encapsulación a temperatura ambiente con dos epoxis seleccionados: uno como capa protectora curable con UV y otro como sellador de bordes. Las PSCs encapsuladas mantuvieron casi el 100% de su eficiencia inicial durante más de 1.500 horas de operación en exteriores en España, Israel y Alemania. Además, se exploró la incorporación de intercapas bidimensionales de MXene en la interfaz perovskita/capa de transporte de huecos. Se demostró que estas intercapas mejoran la extracción de carga y la estabilidad del dispositivo en condiciones reales de operación al aire libre. Otro aspecto clave fue el uso de aprendizaje automático para predecir la durabilidad de las PSCs. Se entrenaron modelos de inteligencia artificial con datos de estabilidad en interiores, desarrollando un marco predictivo para pronosticar el rendimiento a largo plazo en exteriores, proporcionando información crucial para mejorar la durabilidad de las PSCs. Asimismo, se investigó el papel de la migración iónica en la estabilidad del dispositivo mediante el seguimiento del punto de máxima potencia combinado con espectroscopia de impedancia electroquímica. El análisis en tiempo real de parámetros eléctricos como fotocorriente, fotovoltaje y factor de llenado mostró que una mayor conductividad iónica en condiciones de baja iluminación (<1000 lux) se asocia con menor resistencia de derivación y degradación acelerada. Finalmente, se evaluó la estabilidad de las PSCs en condiciones extremas con pruebas in situ en la estratósfera. Las PSCs de triple catión encapsuladas fueron expuestas a temperaturas de -32°C a +32°C, alta radiación solar y baja presión, conservando entre el 68% y el 87% de su eficiencia inicial. Estos resultados validan las estrategias de encapsulación e ingeniería de interfaces en condiciones espaciales, destacando el potencial de las PSCs para futuras aplicaciones fuera de la Tierra. En conjunto, los hallazgos de esta investigación sientan una base sólida para el desarrollo de PSCs más estables y eficientes, avanzando hacia su comercialización y contribuyendo a un futuro energético sostenible.

The world is facing a growing energy crisis, characterized by escalating energy demands, rapid industrialization, and the devastating impacts of climate change. The increasing frequency of extreme weather events underscores the urgent need to move away from fossil fuels —whose emissions not only accelerate climate change but also deplete finite resources—and embrace clean, sustainable energy alternatives. In this crucial moment, perovskite solar cells (PSCs) have emerged as a groundbreaking photovoltaic technology with the potential to play a key role in addressing these global challenges. PSCs offer numerous advantages over conventional silicon solar cell devices, including high power conversion efficiencies, low-cost solution-processable fabrication, and an excellent power-to-weight ratio that makes them suitable for a wide range of applications, from terrestrial installations to space-based systems. Despite their advantages, the commercialization of PSCs is hindered by their inherent instability under operational conditions. The perovskite materials are particularly sensitive to environmental stressors such as moisture, oxygen, ultraviolet (UV) radiation, and thermal fluctuations. Moreover, being mixed ion/electronic conductors, intrinsic issues such as ion migration within the perovskite layer lead to structural degradation and performance losses over time, posing a significant barrier to the widespread adoption of this technology. This thesis addresses the stability challenge of PSCs through a multifaceted approach that combines advanced materials engineering, innovative device encapsulation, and predictive modelling. We first introduce the reader to an encapsulation strategy for the stability assessment of PSCs under outdoor conditions. For this, we have systematically investigated nine commercially-available epoxy resins to determine their chemical compatibility with halide perovskite layers. We then developed an ambient temperature encapsulation strategy to protect PSCs from environmental degradation employing two selected epoxies—one serving as a UV-curable blanket layer and another as a robust edge sealant—. Encapsulated PSC devices were analysed outdoors at different locations (Spain, Israel, Germany) showing impressive stability, maintaining near-100% initial efficiency over 1500 hours of outdoor operation. With this optimized encapsulation strategy, we present here one example of additive engineering carried out to PSCs and analysed indoors and outdoors. We explored the impact of integrating two-dimensional MXene interlayers on PSC performance and operational stability. We demonstrated that MXene interlayers at the perovskite/hole transport layer interface enhanced charge extraction and improved stability of encapsulated devices in real outdoor operation. The latter example represents one of the hundreds of PSCs that were analysed for stability in this PhD work. All the collected data was employed to train machine learning algorithms. For this, we developed an AI-based predictive framework by leveraging accelerated indoor stability data to forecast long-term outdoor performance, offering critical insights for optimizing PSC durability. Next, we delved into the impact of ion migration on device stability. By coupling maximum power point tracking with electrochemical impedance spectroscopy, we were able to capture real-time changes in key electrical parameters—such as photocurrent, photovoltage, and fill factor—as the devices age. Our analyses reveal that increased ionic conductivity, especially under low light conditions (< 1000 lux), correlates with reduced shunt resistance and accelerated degradation. Finally, we extend our investigations on PSC to extreme environments by conducting in-situ stability tests in the stratosphere. Encapsulated triple-cation PSCs were exposed to temperature fluctuations from –32°C to +32°C, high-intensity solar radiation, and low-pressure conditions, retaining between 68% and 87% of their initial efficiency. These results validate the robustness of our encapsulation and interfacial strategies under near-space conditions and highlight the potential of PSCs for future space applications. Collectively, the outcomes of this research establish a solid foundation for the next generation of stable, high-performance perovskite solar cells, marking a significant step toward their widespread commercial adoption and contributing to a sustainable global energy future.