Producción de hidrógeno a partir del reformado con vapor de dimetil éter utilizando monolitos catalíticos

Autor/a

Ledesma Rodríguez, Cristian

Director/a

Llorca, Jordi, 1966- .

Fecha de defensa

2011-11-25

Depósito Legal

B. 42694-2011

Páginas

245 p.



Departamento/Instituto

Universitat Politècnica de Catalunya. Departament d'Enginyeria Química

Resumen

El modelo actual del consumo energético basado en la utilización de combustibles fósiles requiere un replanteamiento debido al agotamiento de éstos y a las emisiones de gases contaminantes que generan. La obtención de energía mediante la utilización de pilas de combustible se presenta como una alternativa prometedora dado su elevado rendimiento energético y que únicamente genera agua como subproducto. El tipo más sencillo de pila de combustible requiere de una fuente de oxígeno e hidrógeno. El primero puede extraerse del aire de forma sencilla, pero el hidrógeno debe generarse ya que no existe de forma aislada en la Tierra. Uno de los métodos con los que se obtiene una mayor cantidad de hidrógeno es mediante el reformado catalítico con vapor de un combustible derivado de la biomasa, el cual además es un método sostenible dado que no se generan nuevas emisiones a la atmósfera. En este trabajo se ha estudiado la producción de hidrógeno a través de la reacción catalítica y endotérmica del reformado con vapor del dimetil éter, producto que puede obtenerse a partir de la biomasa. Para ello se ha preparado y caracterizado mediante diferentes técnicas propias del estado sólido una serie de catalizadores soportados en estructuras monolíticas de cordierita que contienen diferentes óxidos inorgánicos como soporte y cobre, zinc, paladio o mezclas de éstos como fase activa. Se ha estudiado el comportamiento de los catalizadores monolíticos en la reacción de reformado con vapor del dimetil éter para evaluar su actividad, selectividad y estabilidad tanto en condiciones diluidas como en condiciones próximas a las de la industria. Asimismo se ha estudiado el mecanismo de la reacción mediante espectroscopía IR y la naturaleza de los centros activos de los catalizadores mediante espectroscopía fotoelectrónica de rayos X (XPS). El catalizador monolítico que ha mostrado un mejor comportamiento en términos de actividad, selectividad y estabilidad es el que contiene Cu y Zn como fase activa y óxido de zirconio. La presencia de especies reducidas de cobre favorece la formación de especies intermedias tipo formiato, que son las que evolucionan a dióxido de carbono. La presencia del zinc favorece la dispersión de las partículas de cobre, además de mejorar la selectividad hacia los productos de la reacción de reformado, hidrógeno y dióxido de carbono


The current model of energy consumption based on the use of fossil fuels needs a change due to their exhaustion and their hazardous emissions to the atmosphere. Fuel cells are considered a promising alternative due to their high energy yield and only water is produced as a side product. The easiest type of fuel cell needs a source of oxygen and hydrogen. The first one can be extracted from air but the hydrogen must be produced since it does not exist as an isolated compound in Earth. One of the methods which a high amount of hydrogen is produced is by the steam reforming reaction of a biomass derived fuel, a sustainable method since no new emissions are generated. In this work, the production of hydrogen by the catalytic steam reforming of dimethyl ether (DME), a fuel that can be obtained from biomass, has been studied. Different catalysts supported on cordierite monolithic structures have been prepared and characterized by different techniques. These catalysts contain different inorganic oxides as a support and copper, zinc, palladium or mixtures of them as active phase. The performance of these catalysts in terms of activity, selectivity and stability in the DME steam reforming reaction has been studied under diluted conditions or using pure mixtures, simulating industrial conditions. Moreover, the reaction mechanism has been studied by IR spectroscopy and the nature of the active sites of the catalysts has been studied by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The catalytic monolith that showed the best performance in terms of activity, selectivity and stability was the one that contains copper and zinc as active phase and zirconia oxide as a support. The presence of copper-reduced species favours the formation of formate intermediates, which evolves to carbon dioxide. The presence of zinc favours the dispersion of copper particles and improves the selectivity towards the reforming products, hydrogen and carbon dioxide.

Palabras clave

Pla de combustible; Hidrogen; Reformació amb vapor; Dimetil Éter; Catalizador; Monòlit

Materias

54 - Química

Documentos

TCLR1de1.pdf

5.344Mb

 

Derechos

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