Strong-field processes in atoms and polyatomic molecules

dc.contributor
Universitat Politècnica de Catalunya. Institut de Ciències Fotòniques
dc.contributor.author
Suárez Rojas, Noslen
dc.date.accessioned
2018-02-07T11:46:17Z
dc.date.available
2018-02-07T11:46:17Z
dc.date.issued
2018-01-23
dc.identifier.uri
http://hdl.handle.net/10803/461458
dc.description.abstract
In this thesis, we develop a general theory to describe the dynamics of electrons that are ionized when an atom or molecule is exposed to a strong low frequency laser field. Our approach extends and improves the well-established theoretical strong-field approximation (SFA). Additionally, our modified strong field approximation (MSFA) can be extended in a natural way from atomic systems to a more complex molecules and multielectron systems. Our scheme involves two innovative aspects: (i) First, the bound-continuum and rescattering matrix elements can be analytically computed for both atomic and multicenter molecular systems, using a nonlocal short range (SR), but separable, potential. When compared with the standard models, these analytical derivations make possible to directly examine how the ATI and HHG spectra depend on the driven media and laser-pulse features. Furthermore, our model allows us to disentangle the different processes contributing to the total spectra, amongst other capabilities, and it allows us to adjust both the internuclear separation and atomic or molecular potential in a direct and simple way. Furthermore, we can turn on and off contributions having distinct physical origins or corresponding to different mechanisms that correspond to (1) direct tunneling ionization; (2) electron escattering/recombining on the center of origin; and, finally, (3) electron rescattering/recombining on a different center. (ii) Second, the multicenter matrix elements in our theory are free from nonphysical coordinate-systemdependent terms; this is accomplished by adapting the coordinate system to the center from which the corresponding time-dependent wave function originates. Having established the basic formalism, we then study the HHG and ATI processes for a variety of atomic and molecular systems. We compare the SFA results with the full numerical solutions of the timedependent Schrödinger equation (TDSE), when available, within the few-cycle pulse regime. We show how our MSFA can be used to look inside the underlying physics of those phenomena. With our tool it is possible to investigate the interference features, ubiquitously present in every strong-field phenomenon involving a multicenter target, or to describe laser-induced electron diffraction (LIED) measurements retrieving molecular structural information from the photoelectron spectra. Our approach paves the way to study the HHG and ATI processes in much more complex molecular targets. Additionally, it potentially can be extended to study these kind of recombination and rescattering scenarios in solid targets.
en_US
dc.description.abstract
En esta tesis, desarrollamos una teoría general para describir la dinámica de ionización de electrones cuando un átomo o molécula está expuesto a un campo externo fuerte y de longitud de onda larga. Nuestra teoría: la aproximación de campo fuerte modificada (MSFA), es capaz de describir la interacción de un pulso de luz, no sólo con átomos sino también con moléculas y sólidos. La MSFA está construida como una extensión natural y consecuente del modelo atómico, describiendo desde los sistemas más simples hasta las moléculas más complejas, incluyendo sistemas de muchos electrones. Nuestro enfoque abarca dos aspectos innovadores: (i) En primer lugar, los elementos de matriz que describen la dispersión e interacciones de electrones en el continuo se calculan analíticamente, tanto para sistemas atómicos como moleculares. Esto se logra utilizando un tipo de potencial de corto alcance (SR), no local y separable. En comparación con los modelos estándares, estas derivaciones analíticas permiten examinar directamente cómo los espectros ATI y HHG dependen de las características del pulso láser. Nuestra derivación analítica permite diferenciar los diferentes procesos que contribuyen al espectro total, además de que nos permite fijar la distancia internuclear y el potencial atómico o molecular de una manera directa y sencilla. También es posible activar y desactivar las contribuciones que tienen diferentes orígenes físicos o que corresponden a diferentes mecanismos como, (1) ionización directa por túnel; (2) dispersión/recombinación de electrones en el átomo de ionización; y, por último, (3) dispersión/recombinación de electrones en un átomo distinto al de ionización. (ii) En segundo lugar, en nuestra teoría los elementos matriciales de los sistemas multi-atómicos se encuentran libres de calibraciones no físicas y son independientes del sistema de coordenadas. Esto se consigue adaptando el sistema de coordenadas al átomo del que se origina la correspondiente función de onda dependiente del tiempo. Una vez establecido el formalismo básico del MSFA, estudiamos los procesos de HHG y ATI para una gran variedad de sistemas atómicos y moleculares. Comparamos los resultados del MSFA con las soluciones numéricas de la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo (TDSE), cuando sea posible. Demostramos que nuestro modelo de MSFA puede ser utilizado para estudiar la física de los procesos fundamentales que están detrás de HHG y ATI. Con esta herramienta es posible investigar los procesos de interferencia, inherentes a todos los fenómenos de campo fuerte, en sistemas multi-céntricos. También es posible describir mediciones experimentales de difracción de electrones inducida por láser (LIED), permitiendo recuperar información estructural mediante el análisis de los espectros de fotoelectrones. Nuestro modelo abre el camino para estudiar los procesos de HHG y ATI en sistemas de moléculas complejas. Además tiene la potencialidad de poder ser fácilmente extendido para estudiar procesos de recombinación y dispersión, no sólo en moléculas grandes, sino también en sólidos.
en_US
dc.format.extent
188 p.
en_US
dc.format.mimetype
application/pdf
dc.language.iso
eng
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dc.publisher
Universitat Politècnica de Catalunya
dc.relation
Nota: Cotutela Universitat Politècnica de Catalunya i Università degli Studi di Firenze
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dc.rights.license
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dc.rights.uri
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/4.0/
*
dc.source
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
dc.subject.other
Àrees temàtiques de la UPC::Física
en_US
dc.title
Strong-field processes in atoms and polyatomic molecules
en_US
dc.type
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
dc.type
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.subject.udc
539
en_US
dc.contributor.director
Lewenstein, Maciej
dc.contributor.codirector
Bellini, Marco
dc.contributor.codirector
Biegert, Jens
dc.embargo.terms
cap
en_US
dc.rights.accessLevel
info:eu-repo/semantics/openAccess


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