Probing structural coherence across a light-induced double phase transition

Abstract

(English) Strongly-correlated materials have emerged as one of the most active areas of research in Condensed Matter Physics. Interests in these materials arise mainly from the pliability of their properties, offering the possibility of tailoring these materials for specific applications. This is, in turn, due to the rich interplay of interactions between electronic, orbital and lattice degrees of freedom. This complex coupling of the different degrees of freedom, on the other hand, makes strongly-correlated materials difficult to understand. Ultrafast spectroscopy offers the possibility of resolving this bottleneck and provides insight into aspects of correlated materials crucial for enhancing our understanding of these materials. One such aspect is photoinduced phase transitions, where light drives a symmetry change in a material. To date, research has focused on using light to force materials to cross a single structural transition. In this work, we investigate the possibility of making multiple phase jumps with a single pulse of light. A suitable system for such study is the manganite, Pr0.5Ca1.5Mn04, which despite its prospects remains less explored. This layered manganite exhibits multiple phase transitions of electronic, orbital and structural origins, as a function of temperature. The presence of more than one phase transition in Pr0.5Ca1.5Mn04 allows us to examine the possibility and mechanism of multi-phase transition, an aspect of photoinduced phase transition that has hitherto not received much attention. The physics of the manganites is strongly dictated by the dynamics of Jahn-Teller phonons, which occur at a very high frequency (>15 THz). Studies involving these phonons thus call for setups with a very high time resolution. This thesis first discusses the construction of a novel setup that makes use of few-cycle pulses from the visible to the near infrared wavelength regions. Then, leveraging on the capabilities of this setup, we undertake ultrafast measurements on Pr0.5Ca1.5Mn04 in two parts: the linear and nonlinear pumping regimes. In the linear regime, we perform broadband, low-fluence measurements to characterize the sample. From this, we identify key structural and electronic changes that occur during the thermal transition pathway, allowing us to map out the sample into different symmetry regions, in agreement with literature. In the nonlinear pumping regime, we study the fluence dependence of the changes identified from the linear regime. By analyzing the coherent lattice response, we find indications of both single and double phase transitions occurring.

(Català) Els materials fortament correlacionats han sorgit com una de les àrees de recerca més actives en la Física de la Matèria Condensada. L’interès en aquests materials sorgeix principalment de la flexibilitat de les seves propietats, oferint la possibilitat d’adaptar aquests materials per a aplicacions específiques. Això es deu, al seu torn, a la rica interacció entre els graus de llibertat electrònics, orbitals i de xarxa. Tanmateix, aquest acoblament complex entre els diferents graus de llibertat fa que els materials fortament correlacionats siguin difícils d'entendre. L’espectroscòpia ultraràpida ofereix la possibilitat de resoldre aquest coll d’ampolla i proporcionar una visió més profunda d’aspectes crucials dels materials correlacionats per millorar la nostra comprensió d’aquests. Un d’aquests aspectes és la transició de fase fotoinduïda, on la llum provoca un canvi de simetria en un material. Fins ara, la recerca s’ha centrat a utilitzar la llum per forçar els materials a travessar una única transició estructural. En aquest treball, investiguem la possibilitat de realitzar múltiples salts de fase amb un sol pols de llum. Un sistema adequat per a aquest estudi és el manganit Pr0.5Ca1.5Mn04, que malgrat el seu potencial, segueix estant poc explorat. Aquest manganit en capes exhibeix múltiples transicions de fase d’origen electrònic, orbital i estructural en funció de la temperatura. La presència de més d’una transició de fase en el Pr0.5Ca1.5Mn04 ens permet examinar la possibilitat i el mecanisme de la transició de fase múltiple, un aspecte de la transició de fase fotoinduïda que fins ara no ha rebut molta atenció. La física dels manganits està fortament dictada per la dinàmica dels fonons de Jahn-Teller, que es produeixen a una freqüència molt alta (>15 THz). Per tant, els estudis que impliquen aquests fonons requereixen configuracions amb una resolució temporal molt alta. Aquesta tesi primer discuteix la construcció d'un nou sistema que fa ús de polsos de pocs cicles des de la regió visible fins a la del infraroig proper. Després, aprofitant les capacitats d'aquest sistema, realitzem mesures ultraràpides sobre Pr0.5Ca1.5Mn04 en dues parts: els règims de bombeig lineal i no lineal. En el règim lineal, realitzem mesures de baixa fluència de banda ampla per caracteritzar la mostra. A partir d'aquestes, identifiquem canvis estructurals i electrònics clau que es produeixen durant la via de transició tèrmica, la qual cosa ens permet mapejar la mostra en diferents regions de simetria, d'acord amb la literatura. En el règim de bombeig no lineal, estudiem la dependència dels canvis identificats en el règim lineal amb la fluència. Analitzant la resposta coherent de la xarxa, trobem indicis de transicions de fase simples i dobles.

(Español) Los materiales fuertemente correlacionados han surgido como una de las áreas de investigación más activas en la Física de la Materia Condensada. El interés en estos materiales surge principalmente de la flexibilidad de sus propiedades, lo que ofrece la posibilidad de adaptar estos materiales para aplicaciones específicas. Esto se debe, a su vez, a la rica interacción entre los grados de libertad electrónicos, orbitales y de red. Sin embargo, este acoplamiento complejo entre los diferentes grados de libertad hace que los materiales fuertemente correlacionados sean difíciles de entender. La espectroscopía ultrarrápida ofrece la posibilidad de resolver este cuello de botella y proporcionar una visión más profunda de aspectos cruciales de los materiales correlacionados para mejorar nuestra comprensión de éstos. Uno de estos aspectos es la transición de fase fotoinducida, donde la luz provoca un cambio de simetría en un material. Hasta la fecha, la investigación se ha centrado en utilizar la luz para forzar a los materiales a atravesar una única transición estructural. En este trabajo, investigamos la posibilidad de realizar múltiples saltos de fase con un solo pulso de luz. Un sistema adecuado para tal estudio es el manganito Pr0.5Ca1.5Mn04, que, a pesar de su potencial, sigue siendo poco explorado. Este manganito en capas exhibe múltiples transiciones de fase de origen electrónico, orbital y estructural en función de la temperatura. La presencia de más de una transición de fase en el Pr0.5Ca1.5Mn04 nos permite examinar la posibilidad y el mecanismo de la transición de fase múltiple, un aspecto de la transición de fase fotoinducida que hasta ahora no ha recibido mucha atención. La física de los manganitos está fuertemente dictada por la dinámica de los fonones de Jahn-Teller, que ocurren a una frecuencia muy alta (>15 THz). Por lo tanto, los estudios que involucran estos fonones requieren configuraciones con una resolución temporal muy alta. Esta tesis primero discute la construcción de un novedoso sistema que hace uso de pulsos de pocos ciclos desde la región visible hasta la del infrarrojo cercano. Luego, aprovechando las capacidades de este sistema, realizamos mediciones ultrarrápidas sobre Pr0.5Ca1.5Mn04 en dos partes: los regímenes de bombeo lineal y no lineal. En el régimen lineal, realizamos mediciones de baja fluencia de banda ancha para caracterizar la muestra. A partir de éstas, identificamos cambios estructurales y electrónicos clave que ocurren durante la vía de transición térmica, lo que nos permite mapear la muestra en diferentes regiones de simetría, en concordancia con la literatura. En el régimen de bombeo no lineal, estudiamos la dependencia de los cambios identificados en el régimen lineal con la fluencia. Al analizar la respuesta coherente de la red, encontramos indicios de transiciones de fase simples y dobles.