Unveiling the Potential: Exploring Gelation Mechanisms in Alginate Beads Crosslinked with Calcium, Copper and Zinc and their Versatile Applications in Agriculture and Biomedicine

Abstract

La tecnologia d'encapsulació ofereix protecció, estabilitat i una alliberació controlada dels compostos encapsulats. L'alginate és un polisacàrid natural que s'ha aplicat de manera freqüent com a material encapsulant. No obstant això, s'ha passat per alt la influència de les condicions de gelificació en les perles resultants, la qual cosa és crucial per obtenir propietats d'hidrogel millorades i adaptades a aplicacions específiques.

A la primera part d'aquesta tesi es van estudiar el calci, el coure i el zinc com a agents de reticulació a diferents concentracions: 0.5%, 2% i 10% (p/p). Es van realitzar anàlisis de RMN, FT-IR, proves de compressió, TGA, EXAFS i SAXS per caracteritzar les propietats de l'alginat i de les perles obtingudes. La recerca es va centrar en els diferents mecanismes de reticulació i les interaccions dels cations amb els residus d'alginat, que van donar lloc a estructures, composicions i propietats mecàniques variades. Les perles preparades amb zinc van exhibir estructures nucli-cascall prometedores per a futures aplicacions d'encapsulació. Les propietats mecàniques van ser millors en els sistemes basats en coure i zinc. Es va proposar un tipus de coordinació de pont entre els residus d'alginat i els cations.

L'aplicació dels cations encapsulats en Agricultura va demostrar efectes diferencials en el creixement de les llavors de mostassa. Es va estudiar el comportament de les perles d'alginat carregades amb compostos biològicament actius en Biomedicina, les quals van mostrar efectes citotòxics diversos en cèl·lules 3T3, T24 i SV-HUC-1.

La tecnología de encapsulación ofrece protección, estabilidad y una liberación controlada de los compuestos encapsulados. El alginato es un polisacárido natural que se ha aplicado frecuentemente como material encapsulante. Sin embargo, se ha pasado por alto la influencia de las condiciones de gelificación en las perlas resultantes, lo cual es crucial para obtener propiedades de hidrogel mejoradas y adaptadas a aplicaciones particulares.

En la primera parte de esta tesis se estudiaron el calcio, el cobre y el zinc como agentes reticulantes a diferentes concentraciones: 0.5%, 2% i 10% (p/p). Se realizaron análisis de RMN, FT-IR, pruebas de compresión, TGA, EXAFS y SAXS para caracterizar las propiedades del alginato y de las perlas. La investigación se centró en los distintos mecanismos de reticulación y las interacciones, que daron lugar a estructuras, composiciones y atributos mecánicos variados. Las perlas preparadas con zinc exhibieron estructuras núcleo-cáscara prometedoras para futuras aplicaciones en encapsulación. Las propiedades mecánicas fueron mejores en los sistemas basados en cobre y zinc. Se propuso un tipo de coordinación de puente entre los residuos de alginato y los cationes.

La aplicación de los cationes encapsulados en Agricultura demostró efectos diferenciales en el crecimiento de las semillas de mostaza. Se estudió el comportamiento de las perlas de alginato cargadas con compuestos biológicamente activos en Biomedicina, las cuales mostraron efectos citotóxicos diversos en las células 3T3, T24 y SV-HUC-1.

Encapsulation technology offers protection, stability and a controlled release of encapsulated compounds. Alginate is a natural polysaccharide, which has been widely applied as encapsulating material. However, the influence of gelation conditions on resulting beads has been overlooked, which is crucial for tailored and enhanced hydrogel properties.

Calcium, copper and zinc were studied as crosslinking agents at different concentrations: 0.5%, 2% i 10% (w/w). NMR, FT-IR, compression tests, TGA, EXAFS and SAXS analysis were performed to characterize alginate and beads properties. The research highlighted the distinct crosslinking mechanisms and interactions, leading to varied bead structures, compositions and mechanical attributes. Zinc-based beads exhibited promising core-shell structures. Mechanical properties were better in Copper- and Zinc-based systems. Bridging coordination type between alginate residues and cations was proposed.

The application of encapsulated cations in Agriculture demonstrated differential effects on mustard seed growth. Alginate beads loaded with biologically active compounds were investigated in Biomedicine, showing varying cytotoxicity effects on 3T3, T24 and SV-HUC-1 cells.