Voltage control of magnetism in multiferroic ferromagnetic/ferroelectric heterostructures

Abstract

Aquesta Tesi doctoral comprèn el disseny, la fabricació i la caracterització magnetoelèctrica d'heteroestructures ferromagnètiques/ferroelèctriques artificials; en particular, de titanat de ferro-alumini/plom-magnesi-niobat-plom (FeAl/PMN-PT). Aquests sistemes híbrids estan destinats a reduir la dissipació de calor i el consum d'energia quan s'accionen magnetoelèctricament. Una de les principals estratègies per a controlar el magnetisme amb voltatge és l'ús de materials híbrids magnetostrictius/piezoelèctrics, com les heteroestructures ferromagnètiques/ferroelèctriques. No obstant, quan aquestes heteroestructures s'exposen a un camp elèctric es poden produir simultàniament diferents processos, com efectes de piezodeformació, acumulació de càrrega electrònica i la migració d'oxigen induïda per voltatge (magnetoiònica). Això fa que la interpretació dels efectes magnetoelèctrics no sigui senzilla i que sovint es produeixin errors d'interpretació. Atès que la deformació induïda (i les variacions en la magnetització) són proporcionals al quadrat de la polarització ferroelèctrica, la resposta magnetoelèctrica deguda a la deformació sol ser simètrica respecte al signe de la tensió aplicada. Per contra, es poden obtenir respostes asimètriques pel que fa a l'acumulació de càrrega electrònica i la migració d'oxigen induïda per voltatge. En aquest cas, les heteroestructures ferromagnètiques/ferroelèctriques basades en FeAl i PMN-PT orientat segons [011] han estat dissenyades en relació al gruix de la capa, composició i microestructura per a mostrar una resposta magnetoelèctrica altament asimètrica i poder desentrellaçar els efectes magnetoelèctrics esmentats. En concret, el % atòmic de Fe al voltant del 75 i els grans gruixos de la capa de FeAl (> 20 nm) permeten descartar qualsevol possible efecte d'acumulació de càrrega, mentre que no s'observa experimentalment cap evidència de magnetoiònica, com calia esperar per l'alta resistència a l'oxidació de l'aliatge Fe75Al25, cosa que deixa la deformació com a únic mecanisme per a modular la resposta magnetoelèctrica asimètrica. Paral·lelament, aquesta estratègia també s'ha miniaturitzat fent discos de FeAl a la microescala sobre substrats de PMN-32PT orientats segons [011], utilitzant litografia UV. Cal destacat que el comportament magnetoelèctric dels discos de 50 nm de gruix de Fe75Al25 (at. %) crescuts sobre PMN-32PT orientat segons [011], prèviament cobert amb 10 nm de Cu, mostren una àmplia gamma de propietats magnètiques, que van des del comportament multidomini fins al de tipus vòrtex, com a conseqüència de la interacció entre les propietats magnètiques al pla i l'actuació de la tensió.

La presente Tesis doctoral abarca el diseño, la fabricación y la caracterización magnetoeléctrica de heteroestructuras ferromagnéticas/ferroeléctricas artificiales; en particular, de hierro-aluminio/ niobato de plomo y magnesio - titanato de plomo (FeAl/PMN-PT). Estos sistemas híbridos están destinados a reducir la disipación de calor y el consumo de energía cuando se accionan magnetoeléctricamente. Una de las principales estrategias para controlar el magnetismo con voltaje es el uso de materiales híbridos magnetostrictivos/ferroeléctricos. Sin embargo, cuando estas heteroestructuras se exponen a un campo eléctrico pueden producirse simultáneamente diferentes procesos, como los efectos mediados por la piezodeformación, la carga electrónica y la migración de oxígeno inducida por voltaje (magnetoiónica). Esto hace que la interpretación de los efectos magnetoeléctricos no sea sencilla y que, a menudo, se produzcan errores de interpretación. Dado que la deformación inducida (y las variaciones en la magnetización) son proporcionales al cuadrado de la polarización ferroeléctrica, la respuesta magnetoeléctrica mediada por la deformación suele ser simétrica respecto al signo de la tensión aplicada. Por el contrario, se pueden obtener respuestas asimétricas a partir de la carga electrónica y la migración de oxígeno inducida por voltaje. En esto caso, las heteroestructuras ferromagnéticas/ferroeléctricas basadas en FeAl y PMN-PT orientado según [011] han sido diseñadas en términos de espesor de capa, composición y microestructura para mostrar una respuesta magnetoeléctrica altamente asimétrica y poder desentrelazarlos efectos magnetoeléctricos mencionados. En concreto, el % atómico de Fe en torno al 75 y los grandes espesores (> 20 nm) permiten descartar cualquier posible efecto de acumulación de carga, mientras que no se observa experimentalmente ninguna evidencia de magnetoiónica, como era de esperar por la alta resistencia a la oxidación de la aleación Fe75Al25, lo que deja a la deformación como único mecanismo para modular la respuesta magnetoeléctrica asimétrica. Paralelamente, este enfoque se ha miniaturizado a discos de FeAl en la microescala sobre sustratos de PMN-32PT orientados según [011], utilizando litografía UV. Curiosamente, el comportamiento magnetoeléctrico de los discos de 50 nm de espesor de Fe75Al25 (at. %) crecidos sobre PMN-32PT orientado según [011], previamente cubierto con 10 nm de Cu, muestran una gama de propiedades magnéticas, que van desde el comportamiento multidominio hasta el de tipo vórtice, como consecuencia de la interacción entre las propiedades magnéticas en el plano y la actuación mediante voltaje aplicado.

This Thesis dissertation tackles the design, fabrication and magnetoelectric characterization of artificial multiferroic ferromagnetic/ferroelectric heterostructures; in particular, iron-aluminum/lead-magnesium-niobate-lead titanate (FeAl/PMN-PT). These hybrid systems are intended to reduce heat dissipation and power consumption when magnetoelectrically actuated. One of the main strategies to control magnetism with voltage is the use of magnetostrictive/ferroelectric hybrid materials. However, different processes can occur simultaneously when these heterostructures are exposed to an electric field such as piezostrain-mediated effects, electronic charging, or voltage-driven oxygen migration (magnetoionics). This makes the interpretation of magnetoelectric effects not straightforward and, often, it leads to misconceptions. Because the induced strain (and variations in the magnetization) is proportional to the square of the ferroelectric polarization, the strain-mediated magnetoelectric response is usually symmetric with the sign of the applied voltage. Conversely, asymmetric responses can be obtained from electronic charging and voltage-driven oxygen migration. Here, ferromagnetic/ferroelectric heterostructures based on FeAl/[011]-oriented PMN-PT have been engineered in terms of layer thickness, composition, and microstructure to exhibit a highly asymmetric magnetoelectric response to be able to disentangle the aforementioned magnetoelectric effects. Specifically, Fe atomic % around 75 and large thicknesses (> 20 nm) allow dismissing any possible charge accumulation effect, whereas no evidence of magnetoionics is observed experimentally, as expected from the high resistance to oxidation of Fe75Al25, leaving strain as the only mechanism to modulate the asymmetric magnetoelectric response. In parallel, this approach has been scaled down to microscale patterned FeAl dots on [011]-oriented PMN-32PT substrates, using UV-lithography. Interestingly, 50 nm thick Fe75Al25 (at. %) disks grown onto 10 nm Cu/[011]-oriented PMN-32PT show a range of magnetic properties, ranging from multidomain to vortex-like behavior, as a consequence of the interplay between in-plane magnetic properties and voltage actuation.