Mathematical and computational modeling of flexoelectricity at mesoscopic and atomistic scales

Abstract

This PhD thesis focuses on the development of mathematical and computational models for flexoelectricity, a relatively new electromechanical coupling that is present in any dielectric at the micron and sub-micron scales. The work is framed in the context of both continuum and quantum mechanics, and explores the gap between these two disciplines. On the one hand, the focus is put on the mathematical modeling of the flexoelectric effect by means of continuum (electro-) mechanics, and the development of computational techniques required to numerically solve the associated boundary value problems. The novel computational infrastructure developed in this work is able to predict the performance of engineered devices for electromechanical transduction at sub-micron scales, where flexoelectricity is always present, without any particular restrictions in geometry, material choice, boundary conditions or nonlinearity. The numerical examples within this document show that flexoelectricity can be harnessed in multiple different ways towards the development of breakthrough applications in nanotechnology. On the other hand, the flexoelectric effect is also studied at an atomistic level by means of quantum mechanics. This work proposes a novel methodology to quantify the flexoelectric properties of dielectric materials, by means of connecting ab-initio atomistic simulations with the proposed models at a coarser, continuum scales. The developed approach sheds some light on a controversial topic within the density functional theory community, where large disagreements among different theoretical derivations are typically found. The ab-initio computations serve not only to assess the material parameters within the continuum models, but also to validate their inherent assumptions regarding the relevant physics at the nanoscale.

Aquesta tesi doctoral es centra en el desenvolupament de models matemàtics i computacionals per a la flexoelectricitat, un acoblament electromecànic relativament nou que es present en qualsevol material dielèctric a les escales microscòpica i nanoscòpica. El treball s'emmarca tant en el context de la mecànica del medi continu com de la mecànica quàntica, i explora l'espai entre aquestes dues disciplines. Per una banda, s'estudien els models matemàtics de l¿'efecte flexoelèctric mitjançant la mecànica del medi continu, i es desenvolupen tècniques computacionals necessàries per la resolució numèrica dels problemes de valor de contorn associats. La nova infraestructura computacional desenvolupada en aquest treball és capaç de predir el rendiment de dispositius funcionals per a la transducció electromecànica a la nanoescala, on la flexoelectricitat és sempre present, sense cap tipus de limitació en quant a geometria, propietats materials, condicions de contorn o no-linearitat. Els exemples numèrics en aquest document demostren que la flexoelectritat es pot aprofitar de diverses maneres per tal de desenvolupar aplicacions nanotecnològiques innovadores. Per altra banda, el efecte flexoelèctric es estudiat també a nivell atomístic mitjançant la mecànica quàntica. Aquest treball proposa una metodologia nova per quantificar les propietats flexoelèctriques de materials dielèctrics, connectant les simulacions atomístiques amb els models continus proposats. El mètode desenvolupat clarifica un tema controvertit en la comunitat de la teoria del funcional de la densitat (DFT), on els càlculs teòrics estan típicament en desacord entre ells. Les simulacions atomístiques no només serveixen per calcular els paràmetres flexoelèctrics dels materials considerats en models continus, sinó també per validar les hipòtesis en les quals es basen en relació amb les físiques rellevants a la nanoescala.