Addressing emerging paradigms in chemical analysis: new platforms for wearable and decentralized sensors

Abstract

L’objectiu principal d’aquesta tesi és l’exploració de noves fronteres en l’àrea de sensors químics. Primerament, a través del desenvolupament de nous enfocs per construir sensors químics vestibles. Seguidament, a través de la generació de noves maneres de sensar electròlits en mostres reals. La potenciometria i la detecció òptica seran les tècniques utilitzades. L’ús de la potenciometria cap al 1900, amb els elèctrodes selectius de ions (ESI), ha anat canviant i la revolució va començar amb la miniaturització d’aquests ESI amb l’aparició de la necessitat de sensors per monitoritzar el nostre estat de salut, juntament amb la tendència de desenvolupar sensors vestibles. Aquesta tesi, llavors, ha estat el punt d’inici per al desenvolupament de sensors incorporats en plataformes vestibles, per acabar mesurant electròlits en fluids biològics. També, aquesta tesi s’ha focalitzat en la millora de les membranes selectives polimèriques, específicament per un analit. Durant la última dècada, hi ha hagut un avenç considerable i recerca de nous receptors per molècules clínicament rellevants present en el nostre cos. Per exemple, la introducció d’un nou receptor artificial (calix[4]pyrrole) per creatinina ha sigut un resultat molt important d’aquesta tesi. La creatinina és la segona molècula més detectada rutinàriament analitzada després de la glucosa, fet el qual probablement pot obrir la porta cap al mercat després d’aquesta tesi. Finalment, la potenciometria no ha estat l’única tècnica utilitzada en aquesta tesi, sinó que també s’ha utilitzat la tècnica òptica. El repte més important, demostrat en aquesta tesi, és la detecció d’anions difícilment detectables amb la potenciometria, com per exemple l’anió sulfat.

El objetivo principal de esta tesis es la exploración de nuevas fronteras en el área de sensores químicos. Primeramente, a través del desarrollo de nuevos enfoques para construir sensores químicos vestibles. Seguidamente, a través de la generación de nuevas maneras de sensar electrolitos en muestras reales. La potenciometría y la detección óptica serán las técnicas utilizadas. El uso de la potenciometría allá en el 1900, con los electrodos selectivos de iones (ESI), ha seguido un proceso de cambio y la revolución empezó con la miniaturización de estos ESI con la aparición de la necesidad de sensores para monitorizar nuestro estado de salud, juntamente con la tendencia de desarrollar sensores vestibles. Esta tesis, entonces, ha sido el punto de inicio para el desarrollo de sensores incorporados en plataformas vestibles, para medir electrolitos en fluidos biológicos. También, esta tesis se ha focalizado en la mejora de las membranas selectivas poliméricas, específicamente para un analito. En la última década, ha habido un avance considerable e investigación de nuevos receptores para moléculas clínicamente relevantes presentes en nuestro cuerpo. Por ejemplo, la introducción de un nuevo receptor artificial (calix[4]pyrrole) para creatinina ha sido un resultado muy importante para esta tesis. La creatinina es la segunda molécula más detectada rutinariamente analizada después de la glucosa, hecho que probablemente puede abrir la puerta al mercado después de la tesis. Finalmente, la potenciometría no ha sido la única técnica utilizada en esta tesis, sino que también se ha utilizado la técnica óptica. El reto más importante, demostrado en esta tesis, es la detección de aniones difícilmente detectables con la potenciometría, como per ejemplo el anión sulfato.

The main objective of this thesis is the exploration of new frontiers in the area of chemical sensors. First, through the development of novel approaches to build wearable chemical sensing devices. Second, through the generation of new sensing approaches to determine electrolytes in liquid samples. Potentiometry as well as optical detection techniques will be used. Since potentiometry was firstly used at the beginning of 1900, with classical ion-selective electrodes (ISEs), this technique have constantly been changing and the revolution of this technique started with the miniaturization of these ISEs in combination with the real need of sensors for monitoring our health status, which has merged in a new trend to develop wearable sensors. This thesis has, then, been the starting point to develop potentiometric sensors embedded in wearable platforms, being finally used for measuring electrolytes in biological fluids. Also, this thesis has been focused on the improvement of the ion-selective polymeric membrane sensitive to one specific electrolyte. In the last decade, there has been a considerable advance and research of new receptors for clinically relevant molecules present in our body. For example, the introduction of a new artificial receptor (calix[4]pyrrole) for creatinine has been a significant milestone in this thesis. Creatinine is the second most important molecule routinely analyzed after glucose, thus likely to open a path to the market beyond this thesis. Finally, potentiometry has not been the only technique used in this thesis but also optical technique. The real challenge, overcome in this thesis, has been to sense anions selectively, especially the ones that currently are hardly measured with potentiometry, such as for example sulphate.