Functional oxide films and interfaces: ferroelectric BaTiO3 films on Si(001) and conducting (110) and (111) LaAlO3/SrTiO3 interfaces

Abstract

La tesis aborda la integración monolítica de óxidos funcionales sobre silicio y la exploración de intercaras entre SrTiO3(110), SrTiO3(111) y otros óxidos En primer lugar la tesis detalla la integración monolítica del BaTiO3 en silicio, la plataforma actual en microelectrónica. Para ello se ha usado la heteroestructura LaNiO3/CeO2/YSZ como capa de barrera química y acomodación estructural. Se han investigado las propiedades estructurales y funcionales. Las capas son epitaxiales y orientadas con el eje c perpendicular al substrato, y presentan rugosidad superficial muy baja y alta polarización ferroeléctrica en remanencia. El óxido ferrimagnético CoFe2O4 fue integrado seguidamente en la estructura. La estructura multifuncional obtenida presenta alta calidad estructural, con excelentes propiedades ferromagnéticas y ferroeléctricas a temperatura ambiente. Asimismo presentamos la integración de BaTiO3 epitaxial sobre Si usando SrTiO3 como capa de barrera. También en este caso los ciclos de polarización ferroeléctrica medidos señalan las buenas propiedades funcionales de la estructura. Se presenta una comparación de las propiedades estructurales y funcionales de BaTiO3 crecido sobre SrTiO3/Si(001) y sobre CeO2/YSZ/Si(001). La segunda parte de la tesis se centra en las propiedades estructurales y de transporte de intercaras de LaAlO3/SrTiO3, con un especial énfasis en el estudio de la formación de un gas bidimensional de electrones en la intercara LaAlO3/SrTiO3(110). El análisis de la estructura y química de la intercara, de su jerarquía orbital electrónica, y de sus propiedades superconductoras amplían el conocimiento existente de los gases bidimensionales de electrones en intercaras de óxidos. Se han estudiado también las intercaras conductoras entre SrTiO3(110) y óxidos amorfos. El estudio ha permitido determinar la importancia relativa de la afinidad con el oxígeno de los metales depositados y la dependencia con la orientación de la energía de formación y difusión de vacantes de oxígeno. Además la tesis detalla el crecimiento monocapa a monocapa de Y:ZrO2 sobre SrTiO3(110), dando lugar a la relación epitaxial [110]YSZ(001) //[001]SrTiO3(110). Representa una nueva intercara presentando discontinuidad de simetría sin presentar variantes cristalinas gracias a usar la superficie de menor simetría como substrato, y abre paso al desarrollo de otras intercaras originales entre óxidos.

In this thesis the focus was aimed to the monolithic integration of functional oxides on silicon and to the exploration of interfaces between different oxides and the SrTiO3(110) and SrTiO3 (111) surfaces. Herein we report the monolithic integration of ferroelectric BaTiO3 on silicon, the current platform for microelectronics. This was done using the LNO/CeO2/YSZ buffer layer. The structural and functional properties are investigated. The films are epitaxial an c-oriented. Very low surface roughness and high ferroelectric remanent polarization are reported. High crystal quality ferrimagnetic CoFe2O4 was subsequently integrated in the structure. Thus obtained multifunctional structure shows high structural quality, robust ferromagnetism and superior ferroelectric properties, all at room temperature. Moreover, we report the integration of epitaxial BaTiO3 on Si using SrTiO3 buffer layer. Also in this case the recorded ferroelectric loops point to the good functional properties of this structure. A structural and functional comparison is given between BTO grown on the thin SrTiO3 and CeO2/YSZ buffer layers on silicon. We also report on the structural and transport properties of LaAlO3/SrTiO3 interfaces, with special emphasis on the LaAlO3/SrTiO3(110) interface featuring two-dimensional electron gas (2DEG). Further analysis of the interface structure and chemistry, electronic orbital hierarchy and superconductivity enriched our knowledge of the 2DEG electronic properties. Special focus also was given to the conductive interfaces comprising SrTiO3(110) and amorphous oxides. This study enables us to disentangle the relative importance of the oxygen affinity of the deposited metals and the orientation-dependent energy of vacancy formation and diffusion on the creation of oxygen vacancies. In addition we report the layer by layer growth of Y:ZrO2 on SrTiO3(110), leading to the epitaxial relationship [110]YSZ(001) //[001]SrTiO3(110). This novel idea of an interface featuring a symmetry discontinuity with the substrate being the lower symmetry material paves the way towards development of other innovative oxide interfaces.