Transporte por difusión de radionucleidos en suelos y arcillas

Abstract

En la presente tesis se han desarrollado y aplicado métodos de laboratorio para la caracterización del transporte por difusión de radionucleidos catiónicos y aniónicos en distintos filtros porosos relacionados con experimentos de difusión, en arcillas relacionadas con las barreras de ingeniería y, principalmente, en suelos insaturados.

El estudio de difusión de radionucleidos en los filtros poroso y arcillas, permitió obtener información acerca de los mecanismos de difusión que tienen lugar en dichos materiales, y profundizar en la influencia de los factores y procesos que la afectan. Para ello se aplicó el método through-diffusion para la cuantificación de los coeficientes de difusión efectiva de radionucleidos (HTO, radiosodio, radiocesio, radiocloruro y radioselenato), y de especies estables (cloruro, cesio y estroncio) en distintos materiales empleados como filtros porosos (acero, VYCOR glass®, Al2O3 y poliéter éter cetona). Además, se cuantificaron los coeficientes de difusión efectiva y parámetros de sorción de radiosulfato y radiocesio en una arcilla caolinita compactada (KGa-2) en función de la concentración de sal (NaClO4) en la solución de contacto, mediante la aplicación, respectivamente, de los métodos through-diffusion e in-diffusion.

Para la caracterización del transporte por difusión de radionucleidos en suelos insaturados se adaptaron y aplicaron dos métodos experimentales en tubos de difusión, los métodos de media celda y en fuente plana. Estos experimentos permitieron estudiar la difusión de radiocloruro, radioestroncio, radiocesio, radioselenito y radioselenato en suelos con diferentes propiedades edáficas mediante la obtención de sus coeficientes de difusión aparente, así como, evaluar el rol de las condiciones experimentales (tiempo de difusión, grado de humedad, compactación de las muestras, principalmente), y de procesos de interacción/sorción sobre la difusión.

Finalmente, los datos obtenidos de difusión se aplicaron para la obtención de valores de sorción de los radionucleidos. Así, se derivaron los coeficientes de distribución sólido-líquido en los suelos y arcillas estudiados, que aportaron información acerca de los mecanismos de interacción entre estos materiales y los radionucleidos. En algunos casos, tales valores pudieron relacionarse con coeficientes de distribución sólido-líquido obtenidos experimentalmente en ensayos en medios dispersos (batch) en los mismos materiales.

In this thesis we have developed and applied laboratory methods for the characterization of the transport by diffusion of cationic and anionic radionuclides in various porous filters related to diffusion experiments, in clays related to engineered barriers and mainly in unsaturated soils.

The study of diffusion of radionuclides in porous clay filters provided information about the diffusion mechanisms taking place in these materials, and allowed examine the influence of the factors and processes that affect it. We applied the through-diffusion method for quantification of effective diffusion coefficients of radionuclides (HTO, radiosodio, radiocaesium, radiocloruro and radioselenato) and stable species (chloride, cesium and strontium) on various porous materials used as filters (steel, VYCOR ® glass, Al2O3 and polyether ether ketone). Furthermore, the effective diffusion coefficients and sorption parameters of radiocaesium and radiosulphate, were quantified in a compacted kaolinite clay (KGa-2) depending on the salt concentration (NaClO4) of the contact solution by application, respectively, of the through-diffusion and in-diffusion methods.

For characterizing the transport by diffusion of radionuclides in unsaturated soils, we adapted and applied two experimental methods in diffusion tubes: the half-cell and planar source methods. These experiments allowed us to study the diffusion of radiochloride, radiostrontium, radiocaesium, radioselenite and radioselenate in soils by obtaining their apparent diffusion coefficients, as well as evaluate the role of experimental conditions (experimental diffusion time, moisture content and compaction of samples), and processes of interaction / sorption on diffusion.

Finally, the experimental data were applied for deriving sorption values of the radionuclides. Thus, the solid-liquid distribution coefficients were derived in the soils and clays studied, which provided information regarding the mechanisms of interaction between materials and radionuclides. In some cases, the distribution coefficients derived by diffusion were related to distribution coefficients obtained experimentally in dispersed samples (batch) in the same materials.