2024-03-29T06:47:59Zhttps://www.tdx.cat/oai/requestoai:www.tdx.cat:10803/6703572021-01-14T16:14:21Zcom_10803_311col_10803_335
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
author
Mudarra Alonso, Ángel Luis
authoremail
amudarra@iciq.es
authoremailshow
false
director
Pérez-Temprano, Mónica Helvia
director
Maseras Cuní, Feliu
2021-01-14T15:51:41Z
2021-01-14T15:51:41Z
2020-02-14
http://hdl.handle.net/10803/670357
Els complexos organometàl·lics de coure, plata i or juguen un paper fonamental com espècies reactives
en diverses transformacions químiques. Aquesta tesi aporta coneixement sobre el comportament
d’aquests complexos en la formació d’enllaços C-C i/o C-N. En concret, estudiem: i) el mecanisme de
reacció a través del qual els complexos de coure co-catalitzen un acoblament oxidant en el context de
sistemes bimetàl·lics de rodi i coure; ii) el potencial de nucleòfils de plata com a agents transmetal·lants
en reaccions de trifluorometilació catalitzades per pal·ladi; iii) el mecanisme de reacció de sistemes
bimetàl·lics de Pd/Ag emprant un sistema model; i iv) el comportament de complexos bis(trifluorometil)
cuprat, argentat i aurat com a nucleòfils. En aquesta tesi, on s´han combinat estudis experimentals i
computacionals, s’ha adquirit nou coneixement sobre els processos estudiats, i s’ha contribuït al camp de
la recerca química basada en el coneixement.Los complejos organometálicos de cobre, plata y oro juegan un papel fundamental como especies
reactivas en diversas transformaciones químicas. Esta tesis aporta conocimiento sobre el comportamiento
de estos complejos en la formación de enlaces C-C y/o C-N. En concreto, estudiamos: i) el mecanismo de
reacción por el cual complejos de cobre co-catalizan un acoplamiento oxidante en el contexto de sistemas
bimetálicos de rodio y cobre; ii) el potencial de nucleófilos de plata como agentes transmetalantes en
reacciones de trifluorometilación catalizadas por paladio; iii) el mecanismo de reacción de sistemas
bimetálicos de Pd/Ag usando un sistema modelo; y iv) el comportamiento de complejos bis(trifluorometil)
cuprato, argentato y aurato como nucleófilos. En esta tesis, donde se han combinado estudios
experimentales y computacionales, se ha adquirido nuevo conocimiento sobre los procesos estudiados, y
se ha contribuido al campo de la investigación química basada en el conocimiento.Organometallic coinage metal complexes are be key reactive species for promoting a wide variety of
chemical transformations. This thesis improves the understanding the behavior of these complexes in
relevant C-C and/or C-N bond-forming reactions. Specifically, we have explored: i) the mechanistic
intricacies of copper species as co-catalyst in the context of rhodium/copper-catalyzed oxidative coupling
reactions; ii) the capability of silver nucleophiles as transmetalating agents in palladium-catalyzed
trifluoromethylation reactions; iii) the reaction mechanism of Pd/Ag bimetallic reactions using a model
system as probe; and, iv) the study of bis(trifluoromethyl) coinage metallates as nucleophiles. The
fundamental insights gathered in this Thesis, encompassing both experimental and computational
approaches, improve our understanding of the processes under study and make a contribution to the
general field of knowledge-driven research in Chemistry.
eng
Mecanisme de reacció
Trifluorometilació
Transmetal·lació
Mecanismos de reacción
Trifluorometilación
Transmetalación
Reaction mechanisms
Trifluoromethylation
Transmetalation
Coinage complexes in C-C and C-N bond-forming reactions
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:eu-repo/semantics/publishedVersion
URL
https://www.tdx.cat/bitstream/10803/670357/1/TESI%20%c3%81ngel%20Luis%20Mudarra%20Alonso.pdf
File
MD5
1d1c8cd7cbf7fb9724e79520e885d272
24520493
application/pdf
TESI Ángel Luis Mudarra Alonso.pdf