2024-03-28T11:15:03Zhttps://www.tdx.cat/oai/requestoai:www.tdx.cat:10803/31742017-09-22T05:41:31Zcom_10803_120col_10803_124
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Mercuri
Especiació
Sincrotó
El mercurio como contaminante global Desarrollo de metodologías para su determinación en suelos contaminados y estrategias para la reducción de su liberación al medio ambiente
[Barcelona] :
Universitat Autònoma de Barcelona,
2011
Accés lliure
http://hdl.handle.net/10803/3174
cr |||||||||||
AAMMDDs2011 sp ||||fsm||||0|| 0 spa|c
8468877549
Gaona Martínez, Xavier,
autor
Tesi
Doctorat
Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química
2004
Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química
Tesis i dissertacions electròniques
Valiente Malmagro, Manuel,
supervisor acadèmic
TDX
Esta tesis esta dedicada al estudio del mercurio como contaminante global de nuestro medio ambiente. Para ello, se ha trabajado con dos enfoques diferentes. Por un lado, profundizando en el conocimiento del ciclo del mercurio, estudiando los diferentes compuestos de éste en matrices medioambientales como suelos o sedimentos. Por otro lado, incidiendo en la prevención como herramienta de trabajo, esto es desarrollando metodologías de producción más respetuosas con el medio ambiente, a la vez que se utilizaron técnicas de gestión medioambiental como la Valoración del Ciclo de Vida (Life Cycle Assessment, LCA).<br/>El estudio de compuestos de mercurio en suelos y sedimentos contaminados se llevó a cabo a partir de dos aproximaciones distintas. La primera de ellas se basó en el método de Westöö modificado, combinando la extracción de las especies de mercurio en un medio orgánico, con una re-extracción en fase acuosa y posterior análisis por electroforesis capilar de alta resolución (HPCE). De esta metodología se estudiaron tres etapas diferenciadas, que fueron: 1. las condiciones de conservación de la muestra, 2. la etapa de re-extracción a fase acuosa y 3. la separación y cuantificación de las especies por HPCE, desarrollándose un método para la preconcentración en línea de las especies. El estudio concluyó que la congelación de la muestra es el sistema más adecuado para la conservación de las especies de mercurio presentes en un suelo contaminado. También, se apuntó la posible degradación de las especies de mercurio en la etapa de re-extracción, debido a la combinación de efectos de la cisteina y luz solar. En cuanto al sistema de preconcentración diseñado, permitió una mejora en los límites de detección de más de un orden de magnitud.<br/>La segunda aproximación consistió en mediciones directas mediante técnicas espectroscópicas de rayos X (XAFS). Estas técnicas, concretamente XANES (X-Ray Near Edge Structure), permiten sin apenas tratamiento de muestra, la identificación de diferentes especies del elemento diana (en este caso mercurio) mediante la excitación de electrones de capa profunda (K o L). Así, se cuantificaron con éxito especies de mercurio con las que se habían dopado muestras de suelo limpio. Igualmente, se demostró la potencialidad de la técnica para medidas cualitativas, concretamente para la determinación del carácter covalente de los enlaces establecidos entre un núcleo central de mercurio y diversos grupos.<br/>Por otro lado, se desarrolló un proceso para la producción de hidróxido sódico basado en resinas de intercambio iónico, teniendo como únicos reactivos óxido de calcio y cloruro sódico. De este modo, se estudiaron los efectos de una serie de variables como temperatura, fuerza iónica, concentración de hidróxido cálcico o relación masa de resina / volumen de disolvente, sobre la cinética y termodinámica de las etapas de síntesis del producto y regeneración de la resina. También se modeló la etapa de síntesis, obteniéndose una muy buena correlación con los resultados experimentales, hecho que permitió además optimizar parámetros como la concentración de hidróxido cálcico en función de la relación m/V.<br/>Como última etapa, se comparó también en términos ecológicos el proceso diseñado con el proceso de producción industrial de cátodo de mercurio. Para ello, se utilizó la herramienta de gestión medioambiental LCA, considerando cuatro categorías de análisis: efecto invernadero, disminución de recursos abióticos, consumo de uranio y liberación de mercurio al medio ambiente. El resultado de este análisis concluye que si se quiere obtener mediante el proceso de resina un producto final de la misma concentración que el proceso de cátodo de mercurio, los valores de efecto invernadero y disminución de recursos abióticos se disparan, a causa del coste energético de evaporar una gran cantidad de agua. Sin embargo, para aplicaciones donde concentraciones más bajas sean también factibles, el proceso de resinas diseñado se convierte en un método muy competitivo medioambientalmente hablando y con claras aplicaciones de futuro.
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