Sources and distribution of artificial radionuclides in the oceans: from Fukushima to the Mediterranean sea

Abstract

El objetivo de esta tesis es investigar las fuentes y distribuciones de una serie de radionúclidos artificiales (90Sr, 129I, 134Cs, 137Cs, 236U, 237Np, 239Pu and 240Pu) en dos zonas oceánicas que han recibido un gran impacto debido a actividades humanas. En primer lugar, el Océano Pacífico, que recibió el impacto de las fugas desde la central nuclear de Fukushima Dai-ichi, inmediatamente después del accidente y en los años siguientes. El estudio se centró en el 90Sr, sobre el cual había poca información a pesar de ser uno de los radionúclidos presentes en mayor cantidad el agua contaminada almacenada en los tanques y la central. En 2013, recolectamos muestras de agua de mar y aguas subterráneas a una distancia de entre 0.8 and ~100 km de la central nuclear. Además, evaluamos el cambio temporal en las concentraciones de 134Cs, 137Cs y 90Sr demostrando la importancia de las contribuciones parciales de cada fuente. Las muestras de agua recolectadas en Septiembre de 2013 presentaban concentraciones de 8.9 ± 0.4 Bq·m-3 de 90Sr, 124 ± 3 Bq·m-3 de 137Cs and 54 ± 1 Bq·m-3 de 134Cs. Estas concentraciones eran significativamente mayores que las medidas antes del accidente nuclear en 2011 debidas a las antiguas pruebas atmosféricas de bombas nucleares: ~1 Bq·m-3, 1-2 Bq·m-3 y negligible, respectivamente. Los resultados confirmaron mediante la relación 137Cs/90Sr la existencia de vertidos continuados de 90Sr desde la central, que estimamos en 2.3-8.5 GB·d-1 en Septiembre de 2013. Si bien loes vertidos continuados son menores que las estimadas para los vertidos que ocurrieron justo después del accidente, existe el riesgo de que sean mayores y por lo tanto, recomendamos continuar con el muestreo y el control de radionúclidos artificiales en el Océano Pacífico. En segundo lugar, estudiamos el Mar Mediterráneo que recibió los aportes de diferentes fuentes desde 1950: i) a nivel global, las pruebas atmosféricas con bombas nucleares entre 1950 y 1960, y el accidente nuclear de Chernobyl en 1986; ii) a nivel regional, las descargas de agua radioactiva desde la planta de reprocesamiento de Marcoule entre 1958 y 1997; iii) y a nivel local, el accidente de Palomares en 1966. Los resultados muestran que las distribuciones de 129I, 236U, 237Np y 137Cs, estaban controladas por la circulación termohalina. Los resultados también resaltan la importancia relativa de cada una de las fuentes. En particular, estimamos la contaminación derivada de la planta de reprocesamiento nuclear de Marcoule, que fue en comparación con el global fallout, del mismo orden de magnitud para el 236U (10-20 kg) y el 237Np (~7 kg), y dos órdenes de magnitud superior para el 129I (70-90 kg). Marcoule representa entorno al 30% del 237Np presente en el Mar Mediterráneo en 2013. Los cambios temporales en la distribución del 137Cs mostraron la influencia de las fuentes y la circulación oceánica. La relación atómica 240Pu/239Pu era ~0.19 indicando que la fuente principal de este radionúclido en el Mar Mediterráneo es el global fallout. La distribución del 239,240Pu estaba influenciada además, por el proceso de scavenging y la remineralización del material particulado. Uno de los resultados a destacar es el hecho que de las concentraciones e inventarios del plutonio en la cuenca oriental eran menores que en la cuenca occidental. Ello puede ser debido a: i) la mayor importancia del ‘boundary scavenging’ en los sedimentos de la plataforma oriental o ii) a la reducida actividad biológica (que conllevaría una menor exportación del plutonio por las partículas), unida a un mayor transporte lateral por las Levantine Intermediate Waters.

This PhD dissertation aimed to understand the sources and distributions of a diverse set of artificial radionuclides (90Sr, 129I, 134Cs, 137Cs, 236U, 237Np, 239Pu and 240Pu) in two contrasting oceanic regions. Firstly, the Pacific Ocean close to Japan, largely impacted by the accident that occurred at the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) in 2011, which led to the release of radioactive contaminants to the environment immediately after the accident and during the following years. We focused on 90Sr, which was largely understudied despite being of major concern due to its large presence in cooling waters stored in tanks and in the nuclear facility since 2011. We collected seawater, groundwater and surface beach water samples between 0.8 and ~100 km off FDNPP in September 2013, two and a half years after the accident. In this work we also evaluated the temporal evolution of 134Cs, 137Cs and 90Sr concentrations, highlighting the relative importance of various sources in the coast off Japan over time.The radionuclide concentrations in water samples collected in September 2013 were up to 8.9 ± 0.4 Bq·m-3 for 90Sr, 124 ± 3 Bq·m-3 for 137Cs and 54 ± 1 Bq·m-3 for 134Cs in 2013, while their typical concentrations prior to the 2011 accident due to the nuclear tests were ~1 Bq·m-3, 1-2 Bq·m-3 and neglible, respectively. This confirmed the ongoing 90Sr releases from the FDNPP, that we estimated in 2.3-8.5 GB·d-1 in September 2013. Although substantially lower than the rates estimated to have occurred soon after the accident, the continuing releases and the potential larger leaks from the FDNPP evidenced the importance of continuous surveillance of artificial radionuclides in the Pacific Ocean. Secondly, the semi-enclosed Mediterranean Sea, impacted by various sources since the mid-twentieth century: i) on a global scale by atmospheric nuclear weapon tests carried during the 1950s-1960s and the Chernobyl nuclear accident in 1986; ii) at a regional level, by the low level radioactive discharges from the Marcoule nuclear reprocessing plant between 1958 and 1997; iii) and locally by the Palomares accident in 1966. Knowledge on their respective contributions to the presence of 129I, 236U, 237Np and Pu isotopes and on the radionuclide distributions in the Mediterranean Sea was limited or completely unknown. Our data on 129I and 236U showed that their distributions are governed by the thermohaline circulation, and highlighted the importance of constraining each radionuclide source. In particular, we estimated that the contamination derived from the Marcoule nuclear reprocessing plant was likely comparable to that from global fallout for 236U (10-20 kg) and about 2 orders of magnitude larger for 129I (70-90 kg). We also reported for the first time a comprehensive transect of 237Np. The distributions of both 237Np and 137Cs are driven by the circulation of the water masses, as expected for conservative radionuclides. The principal sources of 237Np were found to be global fallout and Marcoule, the later probably contributing to about 30% of the 237Np (~7 kg) present in the Mediterranean Sea in 2013. The distribution of 137Cs showed the influence of inputs and recent changes in circulation. The main source of Pu was confirmed to be global fallout, as shown by the 240Pu/239Pu atom ratios of about 0.18 throughout the Mediterranean Sea. The distribution of 239,240Pu was affected by, in addition to circulation, particle scavenging and remineralization. A notable result of this study was the lower levels of 239,240Pu in the water column of the Eastern Basin than in the Western Basin that were possible due to enchanced boundary scavenging on shelf sediments or the limited scavenging by particles in open waters and enhanced westward transport by water dynamics.