Applicability of microextraction techniques for the etermination of synthetic musk fragrances in environmental samples

Author

Vallecillos Marsal, Laura

Director

Borrull Ballarín, Francesc

Pocurull Aixala, Eva,

Date of defense

2015-11-17

Legal Deposit

T 72-2016

Pages

444 p.



Department/Institute

Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Analítica i Química Orgànica

Abstract

Aquesta Tesi doctoral se centra en el desenvolupament de mètodes analítics alternatius, més respectuosos amb el medi ambient, per la determinació de fragàncies sintètiques en mostres mediambientals tals com aigües residuals, llots de depuradora i organismes marins. Les fragàncies sintètiques incloses en aquesta Tesi formen part de les famílies de mescs policíclics, nítrics i macrocíclis. En aquesta Tesi, tècniques de microextracció convencionals com ara la microextracció en fase sòlida (SPME), la microextracció mitjançant barres magnètiques (SBSE) i l’extracció en fase sòlida (SPE) on-line així com tècniques de microextracció més recents com la microextracció mitjançant gota penjant (SDME), la microextracció amb sorbents empaquetats (MEPS) i la microextracció amb agulles empaquetades (NME) s’han fet servir per a la preconcentració de les fragàncies subjectes a estudi. Sempre en combinació amb la cromatografia de gasos acoblada a l’espectrometria de masses (GC-MS) o a la espectrometria de masses en tàndem (MS/MS) com a tècniques de separació i detecció, respectivament. L’aplicació d’aquestes tècniques ha resultat ser una eina de gran utilitat pel desenvolupament de metodologies amigables amb el medi ambient degut a la disminució del consum de solvents orgànics i del volum de mostra. A més a més, el risc de contaminació de la mostra es veu minimitzat per la possibilitat d’automatització de tot el procés d’extracció. Per altre banda, l’extracció mitjançant fluits pressuritzats (PLE) i una tècnica d’extracció de recent ús en el món de l’anàlisi mediambiental, quick, easy, cheap, effective, rugged and safe (QuEChERS), han estat estudiats per l’anàlisi de llots de depuradora i organismes marins. L’avaluació de la biodegradació dels mescs policíclics més representatius mitjançant l’enzim laccase així com la posterior identificació dels productes de degradació també ha estat inclosa en aquesta Tesi.


Esta Tesis doctoral se centra en el desarrollo de métodos analíticos alternativos, más respetuosos con el medio ambiente, para la determinación de fragancias sintéticas en muestras medioambientales tales como aguas residuales, lodos de depuradora y organismos marinos. Las fragancias sintéticas incluidas en esta Tesis pertenecen a las familias de almizcles policíclicos, nítricos y macrocíclicos. En esta Tesis, técnicas de microextracción convencionales como la microextracción en fase sólida (SPME), la extracción mediante barra magnética (SBSE) y la extracción en fase sólida (SPE) on-line así como técnicas de microextracción de reciente uso como la microextracción mediante gota colgante (SDME), la microextracción con sorbentes empaquetados (MEPS) y la microextracción mediante agujas empaquetadas (NME) se han usado para la preconcentración de las fragancias sujetas a estudio. Siempre en combinación con la cromatografía de gases acoplada a la espectrometría de masas (GC-MS) o a la espectrometría de masas en tándem (GC-MS/MS) como técnicas de separación y detección, respectivamente. La aplicación de estas técnicas ha resultado ser una herramienta de gran utilidad para el desarrollo de metodologías amigables con el medioambiente debido a la reducción en el consumo de disolventes orgánicos y el volumen de muestra. Además, el riesgo de contaminación de la muestra se minimiza mediante la posibilidad de automatización de todo el proceso de extracción. De igual modo, la extracción mediante fluidos presurizados (PLE) y una técnica de extracción de reciente uso en el mundo del análisis medioambiental, quick, easy, cheap, effective, rugged and safe (QuEChERS), fueron estudiados para el análisis de lodos de depuradora y organismos marinos. La evaluación de la biodegradación de los almizcles policíclicos más representativos mediante la enzima laccase así como la posterior identificación de los productos de degradación también fue incluida en esta Tesis.


This doctoral Thesis focuses on the development of environmentally friendly analytical methods to determine synthetic musk fragrances in environmental samples such as wastewater, sewage sludge and marine organisms. The fragrances included in this Thesis belong to polycyclic musk, nitro musk and macrocyclic musk families. In this Thesis, conventional microextraction techniques such as solid-phase microextraction (SPME), stir bar extraction (SBSE) and on-line solid-phase extraction (SPE) as well as novel microextraction techniques as single-drop microextraction (SDME), microextraction by packed sorbents (MEPS) and needle trap microextraction (NMME) were used for the preconcentration of the fragrances studied. Always in combination with gas chromatography coupled to mass spectrometry (GC-MS) or tandem mass spectrometry detection (GC-MS/MS) as separation and detection techniques, respectively. The applicability of these techniques was shown to be a powerful tool for the development of environmentally friendly methodologies due to the reduction of solvent consumption and sample volume. Furthermore, the risk of sample contamination is minimized since the whole procedure could be automatized. In addition, pressurized liquid extraction (PLE) and an emerging extraction technique in the field of environmental analysis, as quick, easy, cheap, effective, rugged and safe (QuEChERS), were explored for the analysis of sewage sludge and marine organisms. The evaluation of the biodegradation of the most representative polycyclic musk via a laccase mediator system and the subsequent identification of the degradation products generated was also included in this Thesis.

Keywords

Tècniques de Microextracció; Cromatografia de gasos; Espectrometria de masses; Técnicas de Microextracción; Cromatografía de gases; Espectrometría de masas; Microextraction techniques; Gas chromatography; Mass spectrometry

Subjects

504 - Threats to the environment; 543 - Analytical chemistry

Documents

Tesi Laura.pdf

6.322Mb

 

Rights

ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.

This item appears in the following Collection(s)