Development of novel catalytic materials for removal of emerging organic pollutants by advanced oxidation processes (AOPS)

Author

Sable, Shailesh Subhashrao

Director

Contreras, Sandra

Medina Cabello, Francisco

Date of defense

2014-12-12

Legal Deposit

T 60-2015

Pages

212 p.



Department/Institute

Universitat Rovira i Virgili. Departament d'Enginyeria Química

Abstract

L'objectiu principal del nostre treball és el desenvolupament de nous materials catalítics i mètodes prometedors, eficients i respectuosos amb el medi ambient, per la degradació i la mineralització de contaminants orgànics mitjançant Processos d'Oxidació Avançada (POA) per al tractament d'aigües residuals. Amb aquest propòsit, diverses famílies de catalitzadors han estat sintetitzades per diferents mètodes i s'ha evaluat la seva activitat catalítica en els processos d'oxidació avançada d'ozonització catalítica i el procés Fenton heterogeni, tant per al tractament de compostos farmacèutics emergents com l'àcid clofíbric (CFA) com compostos recalcitrants d'origen industrial com fenol, en condicions ambientals. Entre tots els catalitzadors estudiats en el procés d'ozonització catalítica, el catalitzador d'òxid de Cu-Al preparat per un mètode de co-precipitació, ha mostrat una excel·lent activitat i estabilitat en l'ozonització catalítica de CFA, assolint un 82% i 96% de mineralització en 2 i 6 h, respectivament. En quant al procés Fenton, catalitzadors d'òxid de Fe presentant fases d'hematita i maghemita, i a les que s'han afegit petites quantitats de Pd (Pd/FeOOH) han mostrat molt bons resultats en l'eliminació de CFA mitjançant un procés Fenton heterogeni. En el procés combinat d'adsorció+oxidació, la zeolita ZSM5 contenint Fe i Pd (Pd/Fe-ZSM5) ha presentat una bona activitat en l'eliminació de fenol mitjançant adsorció i oxidació per un procés Fenton heterogeni.


El objetivo principal de nuestro trabajo es el desarrollo de nuevos materiales catalíticos y métodos prometedores, eficientes y respetuosos con el medio ambiente para la degradación y la mineralización de contaminantes orgánicos por medio de Procesos de Oxidación Avanzada (POA) para el tratamiento de aguas residuales. Con este propósito, varias familias de catalizadores han sido sintetizados por diferentes métodos y se ha evaluado su actividad catalítica en los procesos de oxidación avanzada de ozonización catalítica y el proceso Fenton heterogéneo, tanto para la eliminación de compuestos farmacéuticos emergentes como el ácido clofíbrico (CFA), como compuestos recalcitrantes de origen industrial, como fenol, en condiciones ambientales. Entre todos los catalizadores estudiados en el proceso de ozonización catalítica, el catalizador de óxido de Cu-Al preparado por un método de co-precipitación, ha mostrado una excelente actividad y estabilidad en la ozonización catalítica de CFA, alcanzando un 82% y 96% de mineralización en 2 y 6 h, respectivamente. En cuanto al proceso Fenton, catalizadores de óxido de Fe conteniendo fases de hematita y maghemita y a los que se le ha añadido pequeñas cantidades de Pd (Pd/FeOOH) han mostrado muy buenos resultados en la eliminación de CFA mediante un proceso Fenton heterogéneo. En el proceso combinado de adsorción+oxidación, la zeolita ZSM5 conteniendo Fe y Pd (Pd/Fe-ZSM5) ha presentado un buen desempeño en la eliminación de fenol mediante adsorción y oxidación por un proceso Fenton heterogéneo.


The main aim of our work is to develop new catalytic materials and promising, efficient and environmental-friendly methods for the degradation and mineralization of organic pollutants by means of Advanced Oxidation Processes (AOPs) for wastewater treatment. For this purpose various families of catalysts were synthesized by different methods and their potential catalytic activity have been evaluated in Advanced Oxidation Processes (AOPs) such as ozonation and Fenton-like process for treating emerging pharmaceutical compounds like clofibric acid (CFA) and recalcitrant compounds like phenol at ambient conditions. Among all the catalysts screened, the Cu-Al oxide catalyst prepared by a co-precipitation method, showed an excellent activity and stability in catalytic ozonation of CFA, achieving 82% and 96% mineralization in 2 and 6h, respectively. As for the Fenton process, catalysts containing Fe oxides presenting hematite and maghemite phases, and to which small amounts of Pd were added (Pd/FeOOH) have shown very good results in the removal of CFA by means of heterogeneous Fenton process. In the combined process of adsorption+oxidation, ZSM5 zeolite containing Fe and Pd (Pd/Fe-ZSM5) has presented good performance in the removal of phenol by adsorption and oxidation by heterogeneous Fenton-like process.

Keywords

contaminants farmacèutics; tecnologia d'aigües residuals; AOPs; catalitzadors; contaminantes farmacéuticos; tecnología de aguas residuals; catalizadores; pharmaceutical pollutants; wastewater technology; catalysts

Subjects

504 - Threats to the environment; 546 - Inorganic chemistry; 66 - Chemical technology. Chemical and related industries

Documents

THESIS SHAILESH SABLE.pdf

2.840Mb

 

Rights

ADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.

This item appears in the following Collection(s)